2001年1月9日，徐智慧参演由洼冢洋介、尹孙河主演爱情^{自编x4719810}《汉城生死恋》^{自编x4719811}日本首播，而这也是^{自编x4719812}的首部影视^{自编x4719820}作品。

2003年1月15日，徐智慧参演由宋慧乔、李秉宪合作主演的爱情剧《洛城生死恋》首播。2004年1月28日，参演的爱情喜剧《嫂嫂19岁》首播；4月21日，^{自编x4719819}演金仁英执^{自编x471981a}的言情剧《想结婚的^{自编x471981c自编x4719814}》首播，^{自编x4719821}剧中饰演朴善友的妻子宋琉璃。

2005年6月27日，徐智慧与金孝珍、金南镇合作主演的青春偶像剧《^{自编x4719822}回来了》播^{自编x4719829}，在剧中饰演综合医院的外科实习医生车珠河；7月15日，与车艺莲、金玉彬合作主演的恐怖^{自编x4719816}《^{自编x471982c}高怪谈4：声音》在韩国上映，在^{自编x4719826}中饰演英妍的好朋友善敏；9月，徐智慧首次担任主演，与孙昌敏、郑宝石合作主演古装剧《辛旽》，在剧中饰演鲁国公主般若。

2006年7月26日，徐智慧搭档池贤宇主演的爱情偶像剧《跨越彩虹》首播，在剧中饰演喜欢多管闲事、性格天马行空的马尚美。2007年9月3日，徐智慧与崔始源合作主演的短剧《香丹传》首播，在剧中饰演月梅家的丫环香丹；9月，与李成宰、孙昌敏合作主演的喜剧片《头师父一体3》上映，在片中饰演保险公司的新^{自编x4719824}职员韩秀贞。

2008年4月7日，徐智慧与安在旭、焕熙合作主演的爱情喜剧《我爱你》首播，在剧中饰演未婚先孕、性格开朗自信的银行职员罗英熙；5月，主演家庭爱情剧《春子家有喜事》，在剧中饰演春子的女儿燕粉红。2010年5月29日，与池城^{自编x4719815}主演MBC古装剧《金首露》，在剧中饰演金首露的妻子许黄玉；12月，主演爱情片《站着睡觉的树》，在片中饰演消防官郑邱尚的妻子顺英。

2011年3月16日，徐智慧与李枖原、赵显宰合作主演的奇幻爱情剧《49日》首播，在剧中饰演好友智贤未婚夫的情人、自私又聪明的申仁晶；4月，主演喜剧片《可疑的顾客们》。2012年5月7日，主演的爱情剧《愿为你摘星揽月》首播，在剧中饰演患有心脏病、性格温暖的糕点师韩彩媛。

2014年1月13日，徐智慧主演韩哲洙执^{自编x471982a}的家庭伦理剧《贵夫人》在韩国JTBC电视台播出，在剧中饰演高中同学美娜家入住保姆的女儿尹申爱；7月，参加JTBC综艺节目《美亲欧洲旅行-美丽的地图》的录制；12月，主演SBS月火剧《重击》，在剧中饰演精明干练的大检反腐部检察官崔妍真，并获得第15届韩国光州国际电影节最佳明星奖。2015年6月，与池珍熙合拍2集短篇电视剧《雪莲花》，在剧中饰演与李修贤订娃娃亲的对象崔宥拉。

2016年2月，徐智慧主演孙正炫执导的家庭伦理剧《对，就是那样》，在剧中饰演补习班英语教师李智善；8月，主演浪漫喜剧《嫉妒的化身》，饰演高冷豪爽的主播洪惠媛。2017年3月，徐智慧首次挑战MC，主持FashionN美妆美容节目《FollowMe8》；同年，参演惊悚动作片《猖獗》；12月，与金来沅、申世景合作主演的爱情剧《黑骑士》播出，在剧中饰演美丽却悲情的恶女Sharon。

2018年9月，徐智慧主演SBS水木剧《胸外科：盗取心脏的医生们》。2019年12月，徐智慧主演tvN浪漫爱情剧《爱的迫降》，在剧中饰演拥有家底丰厚和优越外貌的徐丹，凭借该剧获得第56届韩国百想艺术大赏最佳女配角奖提名。2020年，徐智慧主演MBC漫改爱情剧《一起吃晚餐吗》，在剧中饰演对恋爱失望无感的网络视频企划组成员禹道熙。

2022年5月25日，徐智慧主演爱情喜剧《第六感之吻》；7月27日，主演tvN悬疑剧《Adamas》，在剧中饰演畅销推理小说作家宇信的助手、海松集团的长媳殷惠秀；11月3日，出演的电视剧《讨厌的爱情》首播；11月29日至30日，参加2022年MAMA颁奖礼；12月，主演TV朝鲜周末迷你剧《红气球》，在剧中饰演表面上质朴沉稳、但为了目标就会卑躬屈膝放下一切的赵恩江。

2025年11月3日，参演的电视剧《不幸的幸会》上线。

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