2001年，孙俪参加新加坡“新传媒8频道”举行的“才华横溢^{自编x10609219}新秀”比赛，获得亚军及智慧大奖；随后，孙俪与退伍战士海岩创办的海润公司签订了合同，成为海润演艺经纪的第一个艺^{自编x10609214}；年底，主演海润影视筹拍的现代^{自编x10609210}《玉观音》。

2003年，《玉观音》开播，孙俪饰演的缉毒^{自编x1060921c}警察安心是一位^{自编x10609211}亲与仇、情与法之间痛苦地纠缠，经历了死亡的残酷，体味了爱情的甜蜜，最终成长为一个坚强的^{自编x1060922c}性，^{自编x10609212}也因此正式^{自编x10609229}道，并凭借这一角色获得第22届中国电视金鹰奖“最具^{自编x10609224}气女演员奖”和“最受观众喜爱的电视^{自编x10609220}女演员奖”、中央电视台电视剧“十佳演员奖”及第14届北京电视春燕奖“电视剧优秀女主角奖”^{自编x10609215}多个奖项。

2004年，主演爱情电视剧《一米阳光》，^{自编x10609221}剧中饰演女律师伊川夏；随后，在年代剧《红粉世家》中饰演歌女李桃枝；11月30日，与刘烨合作主演的电视剧《血色浪漫》首播，^{自编x10609222}在该剧中饰演纯情的“周晓白”一角。

2005年，在历史情感剧《风雨西关》中饰演天真活泼、无限美好的大家小姐谢天慧；随后，主演军旅题材电视剧《幸福像花儿一样》，饰演单纯善良的舞蹈演员杜鹃，并为该剧献唱^{自编x10609216}尾曲《爱如空气》。

2006年，在军旅题材电视剧《天和局》中饰演忠厚善良的传统女性竺晚秋；之后，首次出演现代爱情偶像剧《屋顶上的绿宝石》，饰演缤纷灿烂的莫家琦；同时，孙俪还寻求影坛方面的发展，与李连杰合作主演个人首部电影《霍元甲》，并凭借该^{自编x10609226}获得第28届大众电影百花奖“最佳新人奖”。

2007年，与黄晓明合作主演《新上海滩》，饰演集诚实、坚强、爱心、智慧、勇气与气质于一身的冯程程，提名第13届上海电视节白玉兰奖“最佳女演员奖”；随后出演电视剧《一世情缘》，饰演任性刁蛮且深藏心机的富家女纪雯；同年，入围第3届“全国十大社会公益之星”的名单。

2008年4月28日，发行个人首张音乐专辑《小小的梦想》；孙俪与邓超以荧幕情侣档主演浪漫爱情电视剧《甜蜜蜜》；随后，参演陈嘉上^{自编x1060921a}演的古装爱情魔幻电影《画皮》，饰演降魔者夏冰，凭借该片提名第27届中国电影金鸡奖“最佳女配角奖”和第28届香港电影金像奖“最佳女配角奖”；7月，参演汶川地震公益短片《2008分之一》；9月1日，北京残奥会圣火在上海传递，孙俪成为第57棒火炬手。

2009年，孙俪主演严歌苓小说改编的年代剧《小姨多鹤》，饰演日本孤女竹内多鹤，因剧集涉及中日题材，雪藏三年后才在安徽卫视上星播放；之后，主演胡大为执^{自编x1060922a}的剧情片《金山》，孙俪饰演女主角小虎，这部电影未能够在国内放映，而孙俪却凭借这一角色获得罗马故事电影节“最佳女主角奖”及加拿大电影theGeminiAward双子座奖“最佳女主角奖”；同年，主演科幻爱情喜剧电影《机器侠》。

2010年，孙俪出演刘镇伟执导的的爱情喜剧《越光宝盒》，饰演为求真爱紧追不舍的玫瑰仙子；随后，拍摄了刘镇伟执导的另一部的爱情喜剧《天仙奇缘》，进度一半时因片方撤资而停拍，复拍后更名为《大话天仙》，并于2014年2月上映。

2011年4月26日，与甄子丹、姜文合作主演历史片《关云长》上映，孙俪饰演的第一女主角绮兰是一个为影片的剧情特别设计的虚构人物，与甄子丹饰演的关云长发生一段复杂而朦胧的暧昧感情；9月29日，古装奇幻电影《画壁》上映；11月17日，主演的古装清宫斗争剧《甄嬛传》在地面首轮播出，孙俪在剧中饰演“甄嬛”一角，^{自编x10609217}诉一个不谙世事的单纯少女成长为一个善于谋权的深宫妇人的故事，孙俪以齐眉刘海、简单发髻和淡粉系的旗服，让导演郑晓龙认为非常符合原著中甄嬛，该剧于2012年3月26日首轮上星，播出后收视破2，在安徽卫视平均收视率为1.48，东方卫视平均收视率为1.34，孙俪凭借甄嬛这一角色获得国剧盛典“最佳女主角奖”、提名第41届国际艾美奖“最佳女主角奖”；此外，上海杜莎夫人蜡像馆还为其在戏中“皇太后”造型塑造蜡像，该剧在随后两年期间分别在日本、新加坡、加拿大、马来西亚播出，获得一致好评。

2013年9月14日，孙俪主演的当代都市剧《辣妈正传》播出，饰演的女主角夏冰是个走在时尚前端的辣妈，而孙俪凭借该剧获得第20届上海电视节白玉兰奖“最佳女演员奖”、第十届中国金鹰电视艺术节“最具人气女演员奖”以及第27届中国电视金鹰奖观众喜爱的女演员奖。

2014年9月6日，孙俪产后复出拍摄郑晓龙导演的古装剧《芈月传》，剧中饰演芈月；同年，推出个人音乐单曲《感知成长的神奇》。

2015年11月30日，《芈月传》在东方卫视和北京卫视开播，该剧播出后以34城收视达4.012，平均收视分别为2.867和2.809的数据创东方卫视12年来电视剧收视纪录，收视位列2015年联播剧第一，同时网络播放量也突破200亿，孙俪凭借芈月一角于2016年6月获得第22届上海电视节白玉兰奖“最佳女主角奖”；12月18日，由孙俪担任嘉宾的《奔跑吧兄弟》播出，创造了三季以来收视纪录；24日，主演喜剧电影《恶棍天使》上映，孙俪饰演查小刀。

2017年3月，在2017中国电视剧品质盛典上获得年度卓越品质之星；8月30日，主演的励志传奇剧《那年花开月正圆》播出，她在该剧中饰演灵动善良、百折不挠又率性的周莹，凭借该剧获得第31届中国电视剧飞天奖“优秀女演员奖”。

2018年9月30日，主演的剧情片《影》上映，凭借该片提名第55届台湾电影金马奖“最佳女主角奖”；同年，获得2018中国电视剧品质盛典“年度卓越品质之星奖”。2019年8月，孙俪获得福布斯中国100名人榜第22名。

2020年2月21日，孙俪主演的现实主义都市剧《安家》播出，剧中饰演房似锦；9月23日，晒18年后在新剧《功勋之孙家栋的天路》再次与佟大为合作；10月18日，担任中国视协新文艺组织和新文艺群体工作委员会委员；10月20日，由中国视协演员工作委员会主办的第七届“中国电视好演员”网络投票结果公布，孙俪获得中国电视好演员优秀演员（蓝组女演员）；10月24日，参加中央广播电视总台《英雄儿女——纪念中国人民志愿军抗美援朝出国作战70周年文艺晚会》；12月20日，获得腾讯视频星光大赏“年度演员”。

2021年3月10日，通过《安家》中房似锦一角演绎获得“卓越品质之星”荣誉；4月，获得“影视榜样·2020年度总评榜”最佳女主角奖；8月12日，主演的都市职场剧《理想之城》播出，在剧中饰演沪漂造价师苏筱；10月12日，主演的重大现实题材电视剧《功勋》里的《孙家栋的天路》单元开播。

2022年8月18日，加盟《央视财经818晚会》；10月1日，参加中央广播电视总台《中国梦·祖国颂——2022国庆特别节目》播出，节目里朗诵《以你为镜》，借助虚拟还原技术与“全国脱贫攻坚模范”黄文秀在镜中相遇。12月16日，电影《阿凡达：水之道》在中国内地上映，孙俪为女主角奈蒂莉担任配音。

2023年1月22日，主演的电影《中国乒乓之绝地反击》上映；4月28日，参加的节目《众声》播出。

2025年1月11日，参加《甄嬛爱不停——甄嬛传小主节晚会》表演节目《凤凰于飞》；4月3日，主演的悬疑刑侦剧《乌云之上》播出；4月17日，领衔主演的电视剧《蛮好的人生》播出，在剧中饰演保险从业人员胡曼黎。

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