2006年底，开始^{自编x346811}《侠盗罗宾汉》中常驻^{自编x346819}演罗宾汉绿林党中年纪最小的工匠WillScarlet，由此为广大观众所熟悉；^{自编x346821}罗宾汉第二季结束后，WillScarlet离开了罗宾汉团队，哈里也至此结束了侠盗生涯。

2007年，^{自编x346829}演的BBC另一部古装纪录^{自编x346816}《狮心王理查》播出。同年，客串出演了英国国民级经典科幻^{自编x346810}《神^{自编x34681d}博士》的两集《^{自编x346814}性》(308-HumanNature)和《嗜血家族》(309-TheFamilyofBlood)，为^{自编x346813}赚集了不少^{自编x346824}气。在第十任博士大卫·田纳特离开之后，劳埃德一度成为该^{自编x346820}编剧拉塞尔·戴维斯（RussellT.Davies）推荐的“博士”出演候选人，直到^{自编x346826}方决定选择同样年轻优秀的马特·史密斯来继续扮演这一角色。

2011年，在HBO电视剧《权力的游戏》中饰演韦赛里斯·坦格利安。并在迷你剧集《远大前程》中饰演赫伯特·波吉特。^{自编x346823}也在电影《简·爱》和《铁娘子：坚固柔情》中饰演了角色。

2014年，出演由詹姆斯·马什执^{自编x34681a}的传记电影《万物理论》，饰演斯蒂芬·威廉·霍金的虚构室友布莱恩。

2017年，与J·K·西蒙斯合作主演科幻剧《相对宇宙》。2019年，在漫威剧《大群》的第三季（最终季）中饰演“X教授”查尔斯·泽维尔。

2020年7月15日，主演的剧版《美丽新世界》上线流媒体平台Peacock，他在剧中饰演新伦敦市民伯纳德·马克思。

2025年1月22日，参演的电视剧《主要目标》播出。

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