2006年，与丹·史蒂文斯联袂主演同志题材电视影集《美丽曲线》，^{自编x12710011自编x12710010}中饰演有自^{自编x12710018}病史的托比的妹妹凯瑟琳；同年，参演由布莱恩·派西维尔执^{自编x1271001a}的电影《雾中红宝石》。

2007年3月18日，参演由伊恩·B·麦克唐纳执^{自编x1271002a}的电影《曼斯菲尔德庄园》^{自编x12710021}英国上映；9月15日，参演的悬疑惊悚电影《北方的阴影》在英国上映；10月4日，与乔斯·雅克兰德联合^{自编x12710019}演的喜^{自编x12710020}电影《你们好吗》上映；10月31日，参演由伍迪·艾伦执导的犯罪惊悚电影《卡珊德拉之梦》在法国上映，在^{自编x12710016}中饰演美丽性感的^{自编x1271001c}孩安吉拉。

2008年9月5日，与凯拉·奈特利联合主演的剧情电影《公爵夫^{自编x12710014}》在英国上映；10月3日，主演由朱利安·杰拉德执导的爱情电影《故园风雨后》在英国上映。

2009年11月15日，^{自编x12710029}演的科幻电视剧《囚徒》开播。2010年，参演由塞尔吉奥·米米卡-戈赞执导的电视剧《圣殿春秋》，在剧中饰演美丽且勇敢的贵族^{自编x1271002c}儿阿莲娜，凭借该剧提名第68届美国金球奖电视类电视电影最佳女主角奖；同年，参演电视剧《^{自编x12710024}心》。

2011年，与克里斯·埃文斯联合主演科幻动作电影《美国队长：复仇者先锋》，在^{自编x12710026}中饰演美国队长入伍后的上司，亦是^{自编x12710013}的心上人佩吉·卡特。

2012年2月，^{自编x1271001b}性网站ASKMEN评选出了2012年度全球最美的99人，海莉·阿特维尔位列第29位；2月12日，出演由巴恩纳比·萨斯科贝执导的剧情电影《我，安娜》在德国第62届柏林国际电影节首映；9月12日，与雷·温斯顿合作主演的动作电影《除暴安良》上映；9月25日，与桑地亚哥·卡布瑞拉联合主演的犯罪刑侦电视剧《督察法尔孔》开播；12月7日，与米歇尔·道克瑞联袂主演的电视剧《不得安宁》开播。

2013年2月11日，与多姆纳尔·格里森合作主演的电视剧《黑镜第二季》开播；9月7日，与安德烈·本杰明联合主演的剧情电影《一切都在我这边》上映；同年，与布莱德利·惠特福德联袂主演动作短片《探员卡特》上映。

2014年4月4日，与克里斯·埃文斯合作出演的科幻动作电影《美国队长2：冬日战士》上映；同年，参演喜剧电影《我恨生活的十件事》；9月23日，客串的真人科幻动作电视剧《神盾局特工第二季》在美国ABC电视台播出。

2015年1月6日，与詹姆斯·达西联合主演的科幻电视剧《特工卡特第一季》在美国ABC电视台首播；同年，参演剧情电影《青春誓约》；3月13日，参演的奇幻剧情电影《灰姑娘》在中国大陆和美国同步上映，在片中饰演灰姑娘的母亲；5月，出演的科幻冒险电影《复仇者联盟2：奥创纪元》上映，^{自编x12710012}在片中再次饰演佩吉·卡特；7月17日，出演的科幻动作电影《蚁人》在美国上映，客串1989年时的佩吉·卡特。

2016年1月19日，主演的《特工卡特第二季》在美国ABC电视台首播；2月，加盟ABC律政新剧《Conviction》的试映集；同年，参演电视剧《定罪》，在剧中饰演聪明漂亮的前总统千金卡特·莫里森。

2017年，参与配音动画片《复仇者集结第四季》；同年，与马修·麦克费登领衔主演迷你剧《霍华德庄园》，在剧中饰演中层阶级家族的姐姐玛格丽特·施莱盖尔。

2018年8月3日，主演由马克·福斯特执导的迪士尼真人CG电影《克里斯托弗·罗宾》在北美上映，在片中饰演美丽善良，深深爱着克里斯托弗的妻子伊芙琳·罗宾；12月18日，参演的电视剧《长歌》开播；同年，参与配音动画片《天外三侠：世外桃源的传说》。

2019年4月26日，参演的科幻电影《复仇者联盟4：终局之战》在美国上映；同年，参与配音动画片《天外三侠：世外桃源的传说第二季》；8月9日，参演由顾伦德·查达哈执导的歌舞电影《光盲青春》在英国上映；9月20日，与西尔维斯特·格洛斯合作主演的悬疑犯罪电视剧《审讯室：英国》在英国开播。

2020年3月3日，英国奥利弗奖公布了2020年提名名单，海莉·阿特维尔凭借《罗斯蒙肖龙》获得戏剧类最佳女演员奖提名。2021年8月11日，参与配音的动画片《假如…?》开播。

2022年5月，参演由山姆·雷米执导的奇幻电影《奇异博士2：疯狂多元宇宙》上映。2023年7月12日，主演的系列动作电影《碟中谍7：致命清算（上）》在北美上映，饰演Grace。

2024年10月3日，主演的电视剧《心跳漏一拍第三季》上线Netflix；10月10日，配音的动画剧集《古墓丽影：劳拉·克劳馥传奇》上线。

2025年1月1日，参演电影《帕丁顿熊3：^{自编x1271001d}鲁大冒险》上映；5月23日，参演的电影《碟中谍8：最终清算》在北美上映。

2026年12月18日，参演的电影《复仇者联盟5：毁灭之日》上映。

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